Aunque comenzó actuando en 1982 junto con su padre John Voight, se le atribuye como debut oficial su papel en la película Cyborg 2 de 1993. La primera interpretación principal que hizo fue en la película Hackers de 1995. En 1997 actuó en la polémica película George Wallace. Interpretó a un personaje principal en el filme para televisión GIA de 1998. Su reconocimiento mundial comenzó a desarrollarse después de que ganara un premio Óscar como mejor actriz de reparto, en 2000, gracias a su trabajo en la película Inocencia interrumpida.

Interpretó el personaje del videojuego Tomb Raider, Lara Croft, en la película homónima, y gracias al éxito taquillero del filme, desde entonces obtuvo fama internacional y es considerada como una de las actrices mejores pagadas en Hollywood. Actuó como “Jane Smith”, en la película de acción y comedia Sr. y Sra. Smith, junto a Brad Pitt. Su mayor éxito comercial fue Kung Fu Panda, que a su vez fue producida por la empresa Dreamworks y dirigida por el cineasta Mark Osbourne.

Es considerada una de las mujeres más sensuales del mundo y por esto es el centro de atención de varios medios del entretenimiento. Ha sido pareja amorosa de los actores Jonny Lee Miller y Billy Bob Thornton. Actualmente tiene una relación con el también actor, Brad Pitt, que ha atraído la atención de todos los medios de comunicación del mundo. Es reconocida por sus trabajos humanitarios en diversos países, y ha recibido varios reconocimientos por su labor. 

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A mediados del 2009, Angelina Jolie ocupó el primer lugar en la lista de la revista Forbes, de las actrices mejor pagadas de Hollywood, según datos difundidos por esa publicación especializada. Angelina ganó entre junio de 2008 y junio de 2009 un total de 27 millones de dólares gracias a películas como Kung Fu Panda y Wanted.

En el 2011, nuevamente ocupó el primer lugar en la lista de la revista Forbes de las actrices mejor pagadas de Hollywood, junto con Sarah Jessica Parker. Ha conseguido este puesto gracias a la exitosa película Salt, que recaudó en Estados Unidos 300 millones de dólares, y a The Tourist, que consiguió 280 millones de dólares.